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本論文在國內外研究的基礎上,以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、硫化鋰為原料,采用溶解、重結晶以及高溫碳化的方法制備Li_2S/C復合材料,并詳細的研究了不同條件對Li_2S/C復合材料電化學性能的影響。由于以PVP和硫化鋰為原料受反應環境的限制,所以以硫酸鋰為原料、PVP為碳源碳化還原硫酸鋰制備Li_2S/C復合材料并探討了三嵌段共聚物F127(聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(PEO-PPO-PEO))的加入對Li_2S/C復合材料電化學性能的影響。本論文主要包括以下幾個部分:(1)采用PVP為碳源制備Li_2S/C復合材料,并詳細研究了不同質量比、不同蒸發溫度和不同碳化溫度對Li_2S/C復合材料形貌、結構及電化學性能的影響。研究發現當mpvp:mLi_2S=1:1,蒸發溫度為150℃,碳化溫度為900℃時,制備的Li_2S/C復合材料粉末顆粒較小且均勻,且具有最優的電化學性能。在0.05 C電流密度下其首次放電比容量達到了1024.8 mAh/g,100圈循環后其比容量為500.3 mAh/g,容量保持率為48.8%。(2)采用硫酸鋰、PVP為原料,通過混溶和冷凍干燥的方法制備Li2SO4/PVP復合材料,并在800℃高溫碳化還原制備Li_2S/C復合材料,研究了不同PVP含量對電池電化學性能的影響。Li_2S/C復合材料的碳含量與PVP的加入量成正相關的關系。適當的碳含量可以提高材料的電子導電率并改善材料的電化學性能,但是碳含量過高會在一定程度上阻礙鋰離子的擴散,增大電子傳輸路徑,增加其在充放電過程中的極化,影響電池的放電比容量。
而當mPVP:mLi2SO4=2.8:1時,硫化鋰含量為81.2%,在0.05 C電流密度下,樣品正極表現出了較高的電化學性能,其首次放電比容量為773.7 mAh/g,100次循環后,放電比容量為478.6 mAh/g,容量保持率為61.86%。(3)以三嵌段聚合物F127為有機結構導向劑,PVP作碳源前驅體,與硫酸鋰混溶并冷凍干燥制備Li2SO4/PVP/F127復合材料,再通過高溫碳化還原制備Li_2S/C復合材料。加入F127后,Li_2S/C復合材料顆粒尺寸減小,而且在復合材料中存在少量的介孔,這對當mPVP:mLi2SO4:mF127=2.8:1:0.75時,Li_2S/C復合材料顆粒尺寸在200 nm左右,比表面積為15.2 m2/g。組裝電池進行電化學性能測試,此時其在0.05 C電流密度下首次放電比容量為988.7 mAh/g,循環100圈后,容量為634.1 mAh/g,容量保持率為64.13%。綜上所述,本實驗主要以PVP為碳源,利用不同方法制備了兩種Li_2S/C復合材料,并使用鳳谷連續金屬回轉窯燒結,并將其運用于鋰硫電池當中,初步研究了兩種方法制備的Li_2S/C復合材料的電化學性能,為鋰硫電池正極材料研究領域提供了重要的探索經驗。